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En su aventura inicial se enfrentaron a Loki, medio hermano de Thor, y Hulk abandonaría al grupo al final del segundo número. En el número cuatro se integra al personaje Capitán América publicado por Timely en la década de 1940, y se convierte en un miembro regular del grupo. Dicha formación permaneció estable por un tiempo, durante el cual se crearon nuevos villanos como el Barón Zemo, Kang el Conquistador (una reformulación del faraón Immortus (alias Ranma Tut), ya presentado en la publicación de Los 4 Fantásticos), Immortus (que en un principio fue presentado como un personaje diferente de Kang) o el Conde Nefaria, a la vez que se utilizaban también personajes de otras publicaciones, tales como el Hombre Topo o el Fantasma Rojo (de los 4 Fantásticos), la Encantadora y el Ejecutor (de Thor) o Spider-Man. Un caso especial lo constituye el personaje de Simon Williams, originalmente un empresario rival de Tony Stark en la publicación de Iron Man que es transformado en el Hombre Maravilla por Los Amos del Mal para infiltrarlo entre los Vengadores, y que muere al final del mismo episodio. En su momento fue un personaje creado para una sola aventura, una práctica habitual en Marvel en aquellos años, pero futuros guionistas crearían a varios personajes importantes a partir del Hombre Maravilla (como el Hombre Poder, el Segador, Ultron o la Visión), y finalmente se lo resucitaría durante la década de los 70. La dupla de Stan Lee y Jack Kirby en esta publicación duraría poco tiempo, debido al gran número de revistas que Kirby ilustraba al mismo tiempo, y para el número 9 fue reemplazado por Don Heck. Esta primer etapa del grupo concluiría con un enfrentamiento final entre los Vengadores y los Amos del Mal, que finalizaría con la muerte del primer Barón Zemo y la separación del grupo de supervillanos.